Puhtulaid asustati 18. sajandi keskpaigas, mil kohalik mõisnikust maanõunik Carl Thure von Helwig rajas siia suvituskoha ning salumets kujundati ümber hollandi stiilis pargiks. Laiule ehitati nn Hiina maja ning mitmeid väiksemaid maju ja paviljone. Mõisnik Von Helwig oli ka agar kiviraidur, kes meisterdas mitukümmend mälestussammast oma suguvõsa tähtsatele isikutele. Osad neist sammastest on säilinud tänaseni ja on kokku kogutud poolsaare lõunatippu väikesesse orgu. Neist kuulsaim ja vanim mälestusmärk on loodud kuulsale luuletajale Friedrich Schillerile, mille püstitas Carl Thure tütar Dorothea, kes sõbrustas kuulsa luuletaja abikaasa Charlottega. Praegu asuvad mälestusmärgi originaali tükid Läänemaa Muuseumis. Puhtu pargist leiab ka Paul Horma valmistatud koopia, mis erineb küll pisut originaalist.
Teerada Schilleri mälestusmärgini. Foto: Kaarel Kaisel
19. sajandi teises poolel kujundas Virtsu paruness Elisabeth von Uexküll Puhtu ümber inglise stiilis pargiks – sirged teed asendusid looduslikumatega, puistul ja põõsastel lasti omasoodu kasvada. Sel ajal asusid Puhtu pargis Perekonnamaja, Söögimaja, mõned ühepereelamud ning paviljonid pargi eri osades. Pargis oli 7 km liivateid, mida igal hommikul rehitseti. Perekonnamaja kõrval oli iluaed ja selle taga looduslik puisniit, kus kasvasid saare kõige vanemad tammed.
Esimese Maailmasõja ajal oli Puhtulaiul Vene vesilennukite lennubaas koos läänerannikul asunud maabumissillaga. Lahkumise eel purustati ning põletati peaaegu kõik hooned, välja arvatud 1857. aastal ehitatud karjamõis koos talliga. 1928. aastast kuni 1940. aastani kuulus Puhtulaid professor Jakob von Uexküllile. Tema ehitatud on ka poolsaare lõunaotsas asuv suvemaja, kus praegu tegutseb Puhtu-Laelatu bioloogiajaam. 1934. aastal kutsuti saare hooldajaks loodusesõber ja harrastusornitoloog krahv Alexander von Keyserlingk, kes elas Puhtu karjamõisas 1939. aastani. Seejärel müüs Eestist lahkuv Jakob von Uexküll oma omandi Tartu Ülikoolile ning alates 1949. aastast kuni tänaseni on Puhtulaid kuulunud erinevatele teadusasutustele.
19. sajandi keskel ehitati Virtsu ja Puhtulaiu vahelisele 700 m laiusele väinale teetamm ja sild. 1952. aastal asendati sild kivitammiga ja sellest ajast peale on Puhtulaid poolsaar.